锂过量的正极材料中可逆的Mn2+/Mn4+双氧化还原

【章节】发展低成本，资源友好关系型，低能量密度的负极材料更加迫在眉睫，以此符合对电能储存的快速增长的市场需求。在目前的锂离子电池中，由于金属的低成本和储量低，基于锰的高容量负极材料将不会尤其有发展潜力，并且能替代资源匮乏且与安全性问题引人注目的镍和钴，同时Mn4＋水解态的稳定性好，因此引发研究者普遍注目。研发基于其他水解还原成金属的高容量负极材料可以通过互相交换两个电子的过渡性金属，从而超过高容量的拒绝，如类似于NMC阴极中的Ni2＋／Ni4＋对。低成本和低毒性使Mn2＋／Mn4＋偶合对于要超过环境友好型的高性能锂离子电池而言尤其理想。

【成果概述】近日，加州大学伯克利分校JinhyukLee和GerbrandCeder（联合通讯作者）课题组在Nature上公开发表了为题“ReversibleMn2＋／Mn4＋doubleredoxinlithium－excesscathodematerials”的文章。研究团队获取了一种融合高价阳离子和在无序－岩盐结构中部分氟代替氧以将共轭的Mn2＋／Mn4＋双水解还原成偶合进锂过量负极材料的策略。生产的丰锂负极具备高容量（＞300mAhg－1）和低能量密度（大约1，000Whkg－1）。由于锰的容量很高，只必须少量的水解还原成才可获取多达300mAhg－1的总容量，从而减低水解还原成涉及的问题。

Mn2＋／Mn4＋水解还原成的用于减少了氧的水解还原成活性，从而平稳了材料状态为高级锂离子电池高性能富锰负极的设计修筑了新的机遇。【图文简介】图1Li2Mn2／3Nb1／3O2F的设计和结构密切相关。

图2Li2Mn2／3Nb1／3O2F的电化学性能。图3Li2Mn2／3Nb1／3O2F的反应机理。

图4Li2Mn2／3Nb1／3O2F水解还原成机理的涉及计算出来。图5Li2Mn1／2Ti1／2O2F的结构密切相关和电化学性能。

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